基金项目：国家自然科学基金资助项目（92050203， 61925507， 12174264，12004261，62075138，61827815）；广东省自然科学基金资助项目（2020A1515010541）；深圳市基础研究计划资助项目（JCYJ20200109105606426， JCYJ 20190808164007485， JCYJ20190808121817100， JCYJ201 90808143419622，JCYJ20190808115601653）作者简介：郑麦杰（1996—），深圳大学硕士研究生．研究方向：超快旋转光场的产生与应用． E-mail: 1900453053@email.szu.edu.cn
郑麦杰,陈振宽,王聪颖,等.非线性超快成像技术的时间分辨率探究[J].深圳大学学报理工版,2022,39(4):383-389.[doi:10.3724/SP.J.1249.2022.04383]
ZHENG Maijie,CHEN Zhenkuan,WANG Congying,et al.The temporal resolutions of the ultrafast imaging technologies based on nonlinear optics[J].Journal of Shenzhen University Science and Engineering,2022,39(4):383-389.[doi:10.3724/SP.J.1249.2022.04383]
ZHENG Maijie,CHEN Zhenkuan,WANG Congying,et al.The temporal resolutions of the ultrafast imaging technologies based on nonlinear optics[J].Journal of Shenzhen University Science and Engineering,2022,39(4):383-389.[doi:10.3724/SP.J.1249.2022.04383]
非线性超快成像技术的时间分辨率探究
深圳大学物理与光电工程学院，光电子器件与系统教育部/广东省重点实验室，深圳市微纳光子信息技术重点实验室，广东深圳518060
The temporal resolutions of the ultrafast imaging technologies based on nonlinear optics
ZHENG Maijie，CHEN Zhenkuan，WANG Congying，ZENG Xuanke，WEN Qiao，CAI Yi，XU Shixiang，LI Jingzhen
College of Physics and Optoelectronic Engineering, Key Laboratory of Optoelectronic Devices and Systems of Ministry of Education and Guangdong Province, Shenzhen Key Laboratory of Micro-Nano Photonic Information Technology, Shenzhen University, Shenzhen 518060, Guangdong Province, P. R. China
applied physics; ultra-fast imaging; ultrashort laser pulses; optical gating; exposure time; temporal resolution; optical parametric amplification
DOI: 10.3724/SP.J.1249.2022.04383
备注
摘要
全文
图/表
参考文献
理论研究了基于非线性光学开关效应取样的超快成像技术．推导了基于倍频、光克尔效应及光参量放大等非线性过程取样方式下的开关函数表达式．提出等效曝光时间概念，用于准确描述基于不同非线性光学取样方式超快成像的实际时间分辨能力，对以超快旋转光场为目标物的超快成像过程进行模拟．结果表明，基于倍频的超快成像等效曝光时间与取样激光脉冲宽度相当；基于光克尔效应的超快成像等效曝光时间是取样脉宽的0.7倍，而基于光参量放大的等效曝光时间与取样脉宽和增益大小都有关．增益越高，等效曝光时间越短，超快测量时间分辨越高.当增益为1000时，等效曝光时间降低至取样脉宽的一半．研究结果为提升现有非线性光开关超快成像技术的时间分辨能力提供一条有效技术途径．
We theoretically study some ultra-fast imaging technologies based on nonlinear optical switching effect sampling, and derive the expressions of switching functions based on nonlinear process sampling methods such as second harmonic (SH), optical Kerr effect and optical parametric amplification (OPA). For the first time, we propose a new concept, named equivalent exposure time (EET), which is used to describe accurately the actual gating time during ultrafast imaging. By using the ultra-fast rotating light fields as the targets, the simulations show that the EET of the ultrafast imaging based on SH is equivalent to the sampling laser pulse width, but the EET of the ultrafast imaging based on optical Kerr effect is 0.7 times of the sampling pulse width, while for the ultrafast imaging based on OPA, the EET depends on both the sampling pulse width and the gain. The higher the gain is, the shorter the EET, thus the higher the temporal resolution. The EET is reduced to half of the sampling pulse width when the OPA gain is 1 000. This research provides an effective way to improve the temporal resolution of the ultrafast imaging via the nonlinear optical switches.
引言
基于超短激光脉冲的超快成像技术在原子时间（10 fs～10 ps）过程的机理研究中具有不可替代的作用[1-5]，超快成像不仅能够单次测量，还具备高于取样脉冲宽度时间分辨的时间超分辨能力．时间分辨率由成像系统的曝光时间和拍摄目标物性质决定，是超快成像的核心指标之一．采用何种分幅原理来提取分离时序成像，直接决定了超快成像曝光时间的长短．为保证分幅的有效性，摄影频率不能超过时间分辨率的倒数，否则会导致前后两幅图像信息过度重叠．
单次超快成像技术仅通过单次曝光就能获取整个超快过程的多幅时间分辨图像，是当前成像领域的研究热点之一．基于光谱编码的单次超快成像技术[6-7]，能将极快的时间测量转换为光谱测量，其时间分辨率为N1/2τprob，其中，N为啁啾脉冲展宽倍数；τprob为探测脉冲的时间宽度．该技术中探测时间窗和时间分辨率互相制约，有效时间分辨率往往在几百飞秒量级．频域全息方法[8]通过测量探针脉冲前后的光谱振幅和相位信息获得时域振幅和相位信息，需事先确定探测光的光谱相位，并利用频谱干涉获取光谱相位变化信息，在一维空间和时间成像中应用较多．空间编码（包括角度编码）技术[9-10]通过为多路时序探测光加载不同空间频率（或以不同角度入射）经过超快事件后，经解码分离，得到相应的时序像．探测光的倾斜入射或被加载的空间频率调制都会对成像分辨率产生影响，造成成像的视场和空间分辨率互相制约．
压缩超快成像利用伪随机编码方法将时间和二维空间信息压缩到二维空间实现单次记录．为实现时间-空间混叠信息的有效分离，需要对超快成像信息进行扫描探测，在时间维与空间维之间建立线性关系，因此，扫描探测过程的时间分辨率决定了压缩超快成像的时间分辨率．目前多采用基于条纹相机[11]、电光偏转[12]或时间-频率映射[13]的扫描方式，有效时间分辨率在皮秒至几百飞秒量级．
基于非线性光开关方法的超快探测技术也可用于超快成像[14-17]．为实现单次多幅成像，文献[15]提出一种基于级联非共线光参量放大成像的超快成像技术，对等离子体的演化[15]及超快旋转光场[16]实现高达15×1012幅/s的摄影频率、40 fs曝光时间的高空间带宽积超快成像．该方法采用长脉冲作为探测光，并经过超快过程被各级光参量放大器放大．光参量放大器的泵浦脉冲起到超快光开关的作用，能够把探测光的某一时间片段信息复制到各级非共线闲频光中，从而实现时间分幅成像．该技术的时间分辨率、摄影频率、空间分辨率及画幅数分别取决于系统的泵浦脉冲宽度、各级光参量放大器相对延迟、各级成像系统的空间带宽及光参量放大器个数，因此，不存在相互制约的情况．这类超快成像技术一般直接将取样脉冲的时间宽度作为曝光时间，还未深入探讨非线性过程的原理不同对实际曝光时间的影响．本研究在文献[14-15]基础上，以超快旋转光场为目标物，理论分析基于3种典型的非线性光学开关效应取样的超快成像时间分辨特性，推导了基于倍频、光克尔效应及光参量放大机理对应的开关函数表达式，首次提出等效曝光时间的概念，并将其应用于描述非线性光学过程超快成像的实际时间分辨中．
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1 理论模型
1. 1 超快非线性取样过程原理利用非线性光开关对携带物体连续变化信息的探测光在某一时间片进行取样，取样过程可看成是1个长脉冲和1个短脉冲（开关脉冲）的互相关过程．相应的面阵探测器上记录到的图像信息可表示为其中，E(r，θ，t)为探测光脉冲电场；g(r，θ，t-τ)为开关脉冲电场Eg (r，θ，t-τ)通过非线性过程产生的光开关函数；τ为探测光和开关脉冲之间的延时．当晶体中的非线性过程源于电子对光场的响应时，响应时间可小于10 fs[18]，当前超快成像的时间分辨水平约50 fs，因此，本研究忽略非线性介质对光场的响应. 对于倍频或克尔光开关过程，信号光和取样光的频率往往相同，无需考虑脉冲群速度失配问题．对于光参量过程，为简化起见，后续讨论均假设晶体足够薄，可忽略群速度失配效应．
如果非线性取样过程基于倍频效应，获得的信号是探针光脉冲和取样脉冲的和频信号，在固定场近似下，开关函数gSH(r，θ，t)正比于取样脉冲电场，为简化讨论可认为两者相等，即
若开关脉冲的时间宽度远小于探测脉冲时间尺度，在探测器上测得的信号随延迟的变化能完全反映探测脉冲的形状，此时，倍频取样可认为是一种线性取样技术．
对于基于克尔光开关效应的光探测技术，开关函数正比于取样脉冲强度，即
在小信号、无走离且相位匹配情况下，光参量放大的闲频光光强Ii( L，t)可以表示为[19]
其中，下标j=s、i及p分别代表信号光、闲频光及泵浦光；ωi为闲频光的圆频率；Is0(t)为信号光强度；L为晶体长度．双曲正弦函数在高增益情况( exp ( ΓL )>>1)下可近似为指数函数，因此，增益系数Γ满足
其中，Ip为泵浦光强度；deff为有效非线性系数；n j ( j=s，i，p)为折射率；λj为波长；E g =( I p/I p0)1/2为归一化泵浦光（取样脉冲）电场强度，Ip0为泵浦峰值光强；Γ0=(8π2deff 2 Ip0/ninsnp λi λs ε0c)1/2是Ip0对应的Γ值．比较式（1）和式（4），由于Is 0= ||E 2 ，探测器上的测量信号S=∫Iidt，因此，光参量放大的开关函数为
可见，光参量放大脉冲取样过程比倍频和克尔光开关过程复杂，与泵浦脉冲形状和增益均相关．
1. 2 超快旋转光场为模拟超快旋转过程，采用两个拓扑荷相反、具有一定频率差的涡旋光场相叠加，可得到光场振幅分布随时间横向旋转的光场．假设两个涡旋光场为Ek ( r，θ，t)=E0 ( r，t)exp(ilkθ-iωkt)，其中， lk和ωk ( k=1 ，2 )分别代表光场1和2的拓扑荷数和圆频率，则叠加光场为
其中，Δω=ω 1-ω2和Δl=l 1-l 2分别是两个光场的频率差（拍频）和拓扑荷差；ω0=( ω1+ω2 )/2和l0=(l1+l2)/2是平均圆频率和平均拓扑荷；余弦项代表光包络的旋转；旋转角速度为Ω=Δω Δl；相位项中的l0θ代表涡旋．当两个涡旋光具有共轭拓扑荷，即l1=-l2时，l0θ=0，则脉冲不具有涡旋特性，但仍具有旋转特性．在实验中旋转光场的拍频可通过旋转波片产生的旋转多普勒效应引入，旋转光场转速可达千赫兹量级[20]；利用声光调制器产生的移频可以将转速提高至兆赫兹量级[21]；利用两束有一定时间差的线性啁啾脉冲相干叠加，则可将转速进一步提至太赫兹量级[15，22]．
图1为超快旋转光场的时间演化过程图，每幅图片之间的时间间隔为0. 2 ps．该光场由频率差为2π×1012 rad/s（2π Trad/s）、拓扑荷±2的拉盖尔-高斯(LG0，± 2)光束叠加而成，呈现出Δl=4、转速为0. 5π Trad/s的厄米-高斯光束图样，当时间经过1 ps，光束转过π/2 rad，与原来图案重合．由于该光场的横向振幅分布具有多重旋转对称性，故存在一个最小角α=2π/Δl，当光场旋转α时，光场横向振幅分布与起始分布重合．要有效进行超快成像，需保证在α角对应的时间τT内有足够多幅的成像结果和小于τT倍的曝光时间．对于给定的拓扑荷差Δl，Δω=ΩΔl，即Δω正比于Ω，而与拓扑荷差Δl成反比，以下模拟结果以Δω作为基本参数．
图1 旋转光场随时间的演化过程Fig. 1 (Color online) Evolution of the rotating light field from 0 ps to 1. 5 ps.
1. 3 基于非线性光学效应的光开关脉冲假设用于产生光开关的激光脉冲在时域上具有高斯形状，同时在空间域上具有超高斯形状，则此激光场可表示为
其中，w0为光斑半径；τp为激光脉冲宽度（半高全宽）；ω0为光场圆频率；m为超高斯光束参数. 由于不影响计算结果，可令E0=1．用m=8的超高斯分布模拟均匀光场分布．为避免开关效果受泵浦光束强度空间分布的影响，取超高斯光束尺寸大于探测光束尺寸．
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2 模拟结果
为了比较基于不同非线性过程方式的取样对超快成像的影响，采用Matlab软件对超快成像过程进行模拟．模拟参数如下：激光脉冲宽度，即取样脉冲宽度τp=100 fs；探测光场和开关脉冲光场的延时为τ=0；被成像对象是由两个拓扑荷为±2的涡旋光场叠加而成的旋转光场，相应地Δl=4，即静态光强为具有4个切向均匀分布的瓣状光斑．图2为基于倍频方式取样下，探测器记录到超快成像的数值模拟结果．在此过程中，Δω从第1子图的2π Trad/s匀速增加到第20子图的40π Trad/s （相邻两幅子图的Δω=2π Trad/s），相应的转动周期从1 ps降为50 fs．在子图1至4中，4个瓣状光斑清晰可辩，而在第5子图，瓣状光斑边缘出现了明显的“光晕”．随着Δω的增加，“光晕”越来越严重，同时光瓣尺度沿切向逐渐伸展使得相邻光瓣趋向相互连接．到子图8和9，4个光瓣相互连接成1个光环．此后，随着转速的加快，光环的切向强度分布逐渐均匀化，以至于从子图11和12开始，已基本难以看到光环切向强度分布的不均匀现象，光斑分布与LG02模相近．图2的这些现象与目标转速及其激光脉冲宽度τp密切相关．在子图4之前，Δω<8π Trad/s，即转动周期大于250 fs，明显大于τp （100 fs），可见，当光场旋转周期明显大于开关脉冲宽度时，超快成像可很好地分辨旋转光场快速变化的强度分布．子图8至10对应于Δω=16π、18π和20π Trad/s，相应的光场旋转周期分别为125、111和100 fs，与τp相近，超快成像记录的光场强度分布出现模糊，说明此时光场旋转周期与成像时间分辨相当．进一步，光场转动周期远小于τp时，超快成像已明显不能分辨旋转光场的切向强度分布细节．
图2 基于倍频取样的不同拍频旋转光场的超快成像Fig. 2 (Color online) Second harmonic (SH) sampling-based ultrafast images of the rotating light fields from Δω=2π Trad/s to Δω=40π Trad/s.
为定量描述拍频增加所引起超快成像效果的劣化程度，引入调制度对光瓣动态模糊的程度进行描述．以光斑中心到4个瓣峰值位置的距离为半径做圆，将调制度定义为η=( IM-Im )/( IM+Im )，其中， IM为圆周上最大光强值；Im为圆周上最小光强值．假设η下降到0. 5和0. 1分别对应于成像清晰度较好和勉强可辨认的情况，相应的拍频值记为Δω0. 5和Δω0. 1．图3实线为倍频取样方式下，所记录的超快成像对应的调制度随拍频的变化情况．可见，对于倍频情况， Δω0.5=4.4×2π Trad/s 和 Δω0.1=8.1×2π Trad/s，对应的旋转周期为227 fs和123 fs．采用与图2相同的模拟参数，图4为克尔开关取样方式下探测器记录到超快成像模拟结果，相应的调制度随拍频频率变化如图3虚线，对应Δω0. 5和Δω0. 1分别为6.3×2π Trad/s和11.5×2π Trad/s（对应的旋转周期为159 fs和87 fs），这意味着基于克尔取样方式的超快成像比基于倍频取样方式的超快成像具有更高的时间分辨能力．
光参量放大取样方式的情况比前两者更为复杂．比较式（2）、式（3）和式（6）可知，前两者的开关函数仅与探测光场Eg (t)相关，而光参量放大还与OPA增益有关．图3中的上、下、右和左三角点线 分 别 对 应 于 脉 冲 峰 值 的 参 量 增 益 G=sinh2 (Γ0L )=10、100、1 000和10 000时的调制度变化．G略大于1（G=1意味着光参量过程没有发生）的情况图3中并未给出，其对应于固定场近似下的小信号差频，此时取样效果将退化为与倍频情况相同．由图3可见，如果固定增益值G，调制度值随Δω增大而下降；而对于给定的Δω，调制度值则随G的增大而增大．当G=10时，其调制度曲线介于倍频和光克尔效应之间，表明此时基于光参量放大取样方式的超快成像时间分辨能力差于光克尔效应取样方式，但优于倍频方式；当G=100时，调制度曲线已完全超过倍频和光克尔方式，相应的Δω0.5=6.9×2π Trad/s（旋转周期145 fs）， Δω0.1=13.8×2π Trad/s（旋转周期72. 5 fs）；若G=1 000， Δω0.5=8.3×2π Trad/s， Δω0.1=16.3×2π Trad/s．图5为光参量放大取样方式下，G=1 000时的超快成像数值模拟．非常明显，即使Δω=24π Trad/s （子图12），图案仍清晰可辨；当Δω=40π Trad/s时，图案虽然动态模糊，但环中的峰值仍隐约可辨．计算表明，当G达10 000时，Δω0. 5和Δω0. 1分别高达9.7×2π Trad/s和18.7×2π Trad/s．
图3 不同非线性取样方式下超快成像调制度随Δω的变化Fig. 3 (Color online) Modulation depth of ultrafast imaging changes with Δω when using the SH sampling (solid line), Kerr gating sampling (dashed line), and OPA sampling with gains of 10 (solid line with upwards triangle), 100 (solid line with downwards triangle), 1 000 (solid line with rightwards triangle) and 10 000 (solid line with leftwards triangle).
图4 克尔开关取样下不同Δω旋转光场的超快成像Fig. 4 (Color online) Kerr effect sampling-based ultrafast images of the rotating light fields from Δω=0 Trad/s to Δω=20 Trad/s.
图5 基于光参量放大（G=1 000）取样的不同Δω旋转光场的超快成像Fig. 5 (Color online) OPA (G=1 000) sampling-based ultrafast images of the rotating light fields from Δω=0 Trad/s to Δω=20 Trad/s.
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3 讨 论
由于开关函数特性不同，基于倍频、光克尔效应和光参量放大取样方式对应的超快成像时间分辨能力也不同．对于倍频取样方式，由于开关函数g(t)就是取样脉冲Eg (t)，因此，相应的超快成像曝光时间等于取样脉冲时间宽度．若假设取样脉冲为傅里叶变换受限脉冲，则可以根据高斯脉冲的时间带宽积常数[23]算得100 fs激光脉冲对应的带宽为ΔωBW=4ln2/τp≈4.4×2π Trad/s，该值正好与图3给出的倍频取样方式下的Δω0. 5值相同.
对于光克尔效应取样，开关函数是取样脉冲电场模的平方．若取样脉冲函数Eg (t)=exp(-2ln2t2/τ 2p），则g ( t )=exp (-4ln2t 2/τ 2p )，于是开关函数强度I g=|g ( t )|2的半高全宽为τ g =τ p/20.5．因此，基于克尔效应取样时采用τp=100 fs取样脉冲，其曝光时间为100/20.5≈71 fs，小于取样激光脉冲时间宽度．可见，与倍频取样相比，采用同样的取样脉冲，光克尔效应取样的时间分辨能力比倍频方法提高了20. 5倍. 由于光克尔效应是一种三阶非线性效应，且克尔晶体前后需放置正交偏振器，因此，光克尔取样效率很低，很少被应用于超快成像取样．
可见，同样的取样脉冲，采用不同取样方式具有不同的实际曝光时间．在此提出等效曝光时间，用于统一描述不同非线性取样方式下的实际曝光时间．对于给定的探测脉冲，随着目标信息变化频率的增加，如果探测器接收到的超快成像调制度下降到起始值一半时对应的变化频率（在此为拍频）为ΔωM，则相应的等效曝光时间为τg=4ln2/ΔωM．在理想情况下，初始调制度为1，则ΔωM=Δω0. 5．如果忽略群速度失配和高阶色散等因素，等效曝光时间等于取样开关函数强度Ig (t)=|g(t)|2的时间宽度（半高全宽）．如果考虑群速度失配和色散因素，则等效曝光时间需要数值求解耦合波方程得到．
基于上述定义可见，光参量放大取样方式下的等效曝光时间τg与增益G相关．G略大于1对应于固定场差频过程，其时间分辨能力与倍频取样情况相当．当G>>1时，将式（8）代入式（6），对双曲正弦函数做近似并忽略空间分布，可得归一化开关函数强度为Ig (t)为
图6（a）为Ig (t)随增益G的变化情况，Ig (t)的半高全宽直接反映了τg的大小．当G=1.01、10. 00、100. 00、1 000. 00及10 000. 00时，τg分别为100、75、59、50及44 fs．G=1 000时，τg =50 fs，相应的Δω0. 5值已接近倍频取样方式下两倍（图3）．图6（b）为τg随G的变化曲线. 可见，τg随G单调下降．一般光参量放大成像增益G设计在10～1 000比较合理，这时对应τg为75～50 fs．当G高于10 000时，不但实现困难，且由于高阶非线性效应或参量荧光等效应的增强会对成像造成干扰，因此，这里不讨论增益更大的情况．
图6 光参量放大取样方式（a）开关函数强度和（b）等效曝光时间随增益G的变化Fig. 6 (Color online) (a) The gating function intensity and (b) equivalent exposure time changes with gain G.
本研究理论模拟基于取样脉冲为τp=100 fs的高斯脉冲．当脉冲宽度为几十到几百飞秒时，上述结论仍成立，只是相应的τg将随脉冲宽度τp成正比变化，与Δω0. 5和Δω0. 1成反比变化．当脉冲宽度小于30 fs时，数值模拟就需要将相互作用时的相位失配效应考虑进来，这时式（1）的精确度不够，需要直接求解三波耦合方程．
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结 语
理论分析并数值模拟了基于倍频、光克尔效应及光参量放大等不同非线性效应取样方式的超快成像技术．在推导出相应开关函数表达式的基础上，提出等效曝光时间的概念，用于描述不同取样方式下超快成像过程的实际曝光时间，并以超快旋转光场为目标物进行数值模拟．结果表明，当取样脉冲宽度为100 fs时，如果采用基于光学倍频取样方式，实际曝光时间与取样脉冲宽度相当；如果基于光克尔效应取样，等效曝光时间为70 fs；而光参量放大取样下的等效曝光时间不但与取样脉宽有关，还与增益大小有关，增益越高，等效曝光时间越短，超快成像的时间分辨能力越高．在增益略大于1时，光参量放大过程变为固定场近似下的差频过程，成像的等效曝光时间与倍频取样方式相同；当增益提高到10时，等效曝光时间为75 fs；当增益进一步提高到1 000时，等效曝光时间是取样脉冲脉宽的一半，即50 fs．因此，克尔开关及光参量放大取样方式均能实现有效曝光时间短于取样脉冲宽度的时间超分辨成像．在这3种技术中，倍频方式结构简单，探测脉冲和取样脉冲频率相同，能够消除群速度失配，但对取样光能量具有一定要求，且等效曝光时间长于另外两种取样技术．光克尔效应取样能够实现比取样脉宽更小的等效曝光时间，但探测效率低，多用于无空间分辨的探测；光参量放大方法能够实现对弱探测光的放大和频率转换，同时也能实现时间超分辨成像．
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