基金项目：深圳市基础研究计划资助项目（JCYJ20190808160205460）作者简介：陈明星（1998—），深圳大学硕士研究生．研究方向：微纳光电器件及应用．E-mail: 2667072157@qq.com
陈明星,闫培光,李晓红.倒金字塔结构钙钛矿太阳能电池的仿真研究[J].深圳大学学报理工版,2022,39(4):369-376.[doi:10.3724/SP.J.1249.2022.04369]
CHEN Mingxing,YAN Peiguang,and LI Xiaohong.Simulation of inverted pyramid perovskite solar cells[J].Journal of Shenzhen University Science and Engineering,2022,39(4):369-376.[doi:10.3724/SP.J.1249.2022.04369]
CHEN Mingxing,YAN Peiguang,and LI Xiaohong.Simulation of inverted pyramid perovskite solar cells[J].Journal of Shenzhen University Science and Engineering,2022,39(4):369-376.[doi:10.3724/SP.J.1249.2022.04369]
倒金字塔结构钙钛矿太阳能电池的仿真研究
1.深圳大学物理与光电工程学院，广东深圳518060;2.西南科技大学数理学院，四川绵阳621010
Simulation of inverted pyramid perovskite solar cells
CHEN Mingxing1，YAN Peiguang1，and LI Xiaohong2
1.College of Physics and Optoelectronic Engineering, Shenzhen University, Shenzhen 518060, Guangdong Province, P. R. China;2.School of Mathematics and Physics, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, Sichuan Province, P. R. China
optical engineering; perovskite solar cell; simulation; photoelectric conversion efficiency; inverted pyramid structure; output power density
DOI: 10.3724/SP.J.1249.2022.04369
备注
摘要
全文
图/表
参考文献
为提高钙钛矿太阳能电池的性能，对太阳能电池功能层之间的接触界面结构进行优化，调节各功能层厚度．利用COMSOL多物理场仿真软件对钙钛矿太阳能电池进行结构仿真，并验证优化结构对电池电学性能的影响．结果表明，在功能层的接触面采用倒金字塔结构会影响光电转换效率，当在电子传输层与光吸收层之间设置倒金字塔结构时，可得最高输出功率密度为27.36mW/cm2，光电转换效率为27.3%，对应开路电压为1.19V，短路电流密度为26.64mA/cm2，填充因子为86.19%．研究结果为进一步提高钙钛矿太阳能电池的整体性能提供结构优化思路．
In order to improve the performance of perovskite solar cells, we optimize the contact interface structure between the functional layers, and adjust the thickness of each functional layer. By using COMSOL multi-physics simulation software, we simulate the structure of perovskite solar cells, and verify the influence of the optimized structure on the electrical performance of the cell. The results show that the inverted pyramid structure on the interface of functional layers will affect the photoelectric conversion efficiency. When the inverted pyramid structure is set between the electronic transmission layer and the light absorption layer, the maximum output power density of 27. 36 mW/cm2 can be obtained, the photoelectric conversion efficiency is 27. 3%, the corresponding open circuit voltage is 1. 19 V, the short circuit current density is 26. 64 mA/cm2, and the filling factor is 86. 19 %. The research results provide structural optimization ideas for further improving the overall performance of perovskite solar cells.
引言
太阳能源是人类一直想要加以利用的能源之一，太阳能电池因其能够直接将太阳光光能转换成电能的特性而备受关注．钙钛矿材料因具有高电荷迁移率及长寿命等特点，使其在光伏能源中的应用日趋增多．自2009年第1块光电转换效率为3. 8%的钙钛矿太阳能电池问世以来[1]，目前钙钛矿薄膜太阳能电池的理论转换效率已达25. 5%[2]．钙钛矿材料通常分为氧化物钙钛矿材料和卤化物钙钛矿材料．其中，卤化物钙钛矿材料更适合作为电池的光吸收层．杂化卤化物钙钛矿材料是铁电体光伏器件，自身存在铁电体光伏效应[3]，在光电转换过程中，影响光伏性能的因素包括位移电流的产生[4]、晶格势中载流子的运动速率不对称[5-6]、界面结构与状态[7-10]、薄膜厚度与性能[11]、晶粒与电畴尺寸[12-14]，以及空间电荷效应[15]等．
薄膜钙钛矿太阳能电池光电转换效率与钙钛矿材料的载流子迁移率以及光收集效率密不可分，因此，为进一步提高电池的光电转换效率，除了可使用共轭材料代替原本材料进行改进外[16]，还需要进一步改善光吸收层钙钛矿材料本身的微观结构[17-21]，及其与电子传输层[22-23]、空穴传输层[24-27]之间的结构．本研究利用COMSOL多物理场仿真软件，通过调整光吸收层、电子传输层及空穴传输层的接触界面，并在优化阶段引入倒金字塔结构，对钙钛矿太阳能电池的结构进行仿真改造．对太阳能电池内部采用陷阱辅助复合，降低能量损耗，使电极能够收集更多的电子空穴；采用倒金字塔结构能够使内部结构产生梯度，使尽可能多的电子和空穴在寿命耗尽之前到达电子传输层和空穴传输层，便于电子空穴传输，从而提高光收集效率，使光生载流子的利用率达到最大．将光生载流子引入电池中，通过太阳能电池的输出功率和填充因子变化来选择功能层材料的厚度和界面结构，以提高钙钛矿太阳能电池的整体性能．
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1 理论基础
1. 1 主要原理钙钛矿材料吸收光子后，其内部可产生空穴电部分电子因为迁移方向不同且迁移速率足够，迁移至空穴传输层方向，与空穴产生复合，无法被电子传输层收集；③极小部分电子因为寿命过短，无法迁移到电子传输层输出；④大部分空穴通过钙钛矿内部的传输，顺利到达空穴传输层，被空穴传输层收集；⑤小部分空穴因为迁移方向不同且迁移速率足够，迁移至电子传输层方向，无法被空穴传输层收集；⑥极小部分空穴因为寿命过短，无法被输出．最终，电子传输层和空穴传输层将大部分电子和空穴传递至相应电极产生电流．子对，并在室温下进行解离，此时，①大部分电子通过钙钛矿内部的传输，顺利到达电子传输层，被电子传输层收集，便于后续的电流输出；②小
1. 2 材料选取为使电极收集到尽可能多的载流子，功能层材料的选择非常重要．考虑到无机材料NiO制作简单，成本低，且基于NiO的太阳能电池稳定性好[25]，因此，选择NiO作为空穴传输层材料；ZnO无需高温烧结，易于制备成大面积薄膜，且电子迁移率高，适合作为电子传输层[22]；钙钛矿层选用常见的CH3NH3PbI3．NiO、ZnO及CH3NH3PbI3的具体参数与文献[18]相同．
1. 3 光生载流子地面用太阳能电池的测量基准和校准通常采用AM1. 5G全局辐射标准太阳辐射光谱[28]，因此，本研究光源采用太阳光谱AM1. 5G．利用Matlab对载流子数目进行计算，再将方程引入COMSOL模型中．计算中假设：①电子空穴对处于相同的温度（常温293. 15 K）；②每个电子与空穴能够形成一对电子空穴对；③载流子复合时仅存在辐射复合． CH3NH3PbI3的禁带宽度Eg为1. 55 eV[18]，可吸收光子的最大波长为
波长280～1 200 nm的辐射通量为
其中，Φs为太阳光照射下入射光的辐射通量；f ( λ)是太阳光谱函数．当波长为280～800 nm时，单位时间单位面积可接收光子总数为
其中，Qs是光子总数；h为普朗克常数；c为光速．产生的电子空穴对数为
其中，ne为单位时间单位面积的电子空穴对数，单位为m-2·s-1；N0为电子空穴产生速率；α为吸收系数；y0为整个模型的厚度；y为光生载流子到达太阳能电池内部与照射表面之间的距离．
当每个电子与空穴都能形成电子空穴对，且只存在辐射复合时，单位时间单位面积内，电子空穴对数等于接收光子总数，即
因此，可求出N0．后续COMSOL仿真中通过式（4）引入光生载流子．
1. 4 光电转换效率计算填充因子是衡量电池工艺性能的重要参数，计算式为
其中，FF为填充因子；Pmax为最大输出功率密度；Umax和Jmax分别为最大输出功率密度所对应的电压和电流密度；Uoc为开路电压；Jsc为短路电流密度．
光电转换效率是最大输出功率密度与入射光功率密度的比值，计算式为
其中，PCE为光电转换效率；Pin为入射光功率密度，在AM1. 5G光谱照射下， Pin=Φs=100 mW/cm2．因此，光电转换效率数值上等于最大输出光功率密度的1/100．故本研究采用最大输出功率密度表征太阳能电池的光电转换效率，并结合填充因子评价钙钛矿太阳能电池的性能．
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2 仿真
2. 1 建立模型利用COMSOL多物理场仿真软件建立钙钛矿太阳能电池模型，并将钙钛矿太阳能电池与外接电路相结合，如图1．其中，空穴传输层、钙钛矿层及电子传输层的初始厚度分别为100、425及150 nm[29-30]．
图1 钙钛矿太阳能电池电路Fig. 1 Battery circuit diagram of perovskite solar cells.
2. 2 仿真条件1）对材料进行掺杂．耗尽层宽度为
其中，ω为耗尽层宽度；ε为材料的相对介电常数；Ubi为内置电压；Ua为外加电压；q为基本电荷量；NA为掺杂体积浓度．可见，掺杂体积浓度会影响传输层的耗尽层宽度[31]．在空穴传输部分进行p型掺杂，掺杂体积浓度为5×1017 cm-3；在电子传输部分进行n型掺杂，掺杂体积浓度为5×1019 cm-3．耗尽层位于两处，分别为空穴传输层与钙钛矿层之间的界面及钙钛矿层与电子传输层之间的界面．
2）对材料设置陷阱辅助复合．根据肖克利-奎伊瑟（Shockley-Queisser，S-Q）极限，理想情况下半导体材料内部仅存在辐射复合．因此，为尽可能达到S-Q极限，模型仿真中仅针对钙钛矿层设置陷阱辅助复合．
3）对边界进行金属接触．将结构中的导电电极和金属背电极做边界处理，两边的金属接触均设置为肖特基接触，并对功函数进行设定，以确定所用材料的特定性．导电电极采用氧化铟锡（indium tin oxides，ITO），功函数为5. 0 eV；金属背电极采用Al，功函数为4. 28 eV．
4）设置电子空穴产生速率．在仿真界面上，需要通过设置“用户定义产生”将前文计算的光生载流子引入整个模型．此处设置的产生速率等于电子空穴产生速率．
2. 3 结构优化基础常见的钙钛矿太阳能电池结构对内部契合度的要求较为严格．模型优化阶段选择在接触面设置倒金字塔结构，根据所得结果判断倒金字塔结构的设置是否会对太阳能电池的光电转换效率产生积极影响．根据描述电场与扩散长度的关系方程可知，扩散长度与载流子迁移率和寿命的乘积成正相关，有
其中，F为电场强度；Ldr为扩散长度；d为器件厚度；μ为载流子迁移率；τ为载流子寿命．又根据赫克特方程可知，当电场恒定时，光电流随μτ和U bi变化而变化，即
其中，Gˉ为电子空穴对的空间平均生成率．因此，采用倒金字塔结构可提高光电流，提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率．
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3 结果讨论
3. 1 功能层厚度当载流子寿命与迁移率确定时，载流子的扩散长度存在上限．若功能层厚度大于材料对应的扩散长度，则载流子输运过程中产生的损耗会增多．由于载流子在不同材料中的迁移率和寿命不同，故在模拟中对功能层厚度进行调整优化，以提升太阳能电池的整体性能．由于太阳能电池的光电转换效率数值上等于最大输出光功率密度的1/100，因此，本研究用最大输出功率密度来表征太阳能电池的最大光电转换效率．模拟中温度设置为室温（293. 15 K），以确保所得结果不受温度的影响．
图2至图4分别为氧化锌、钙钛矿及氧化镍厚度（分别为h1、h2及h3）对钙钛矿太阳能电池最大输出功率密度（光电转换效率）及填充因子的影响．由图2可见，氧化锌的最佳厚度应为70 nm，但在后续计算中发现，当氧化锌厚度为80 nm时的开路电压和短路电流密度更高，考虑到氧化锌厚度为70 nm或80 nm对输出功率密度的影响不大，因此，建议氧化锌的厚度范围为70～90 nm，本研究取80 nm．由图3可见，钙钛矿材料的厚度为450 nm时的输出功率密度最大，但厚度为425 nm时的填充因子更大，因此，建议钙钛矿的厚度范围为425～450 nm，本研究取425 nm．
图2 不同氧化锌厚度h1下（a）最大输出功率密度与（b）填充因子随外加电压Ua的变化Fig. 2 (a) Maximum output power density and (b) filling factor as a function of voltage Ua for different ZnO thicknesses.
图3 不同钙钛矿厚度h2下（a）最大输出功率密度与（b）填充因子随外加电压Ua的变化Fig. 3 (a) Maximum output power density and (b) filling factor as a function of voltage Ua for different CH3NH3PbI3 thicknesses.
图4 不同氧化镍厚度h3下（a）最大输出功率密度及（b）填充因子随外加电压Ua的变化Fig. 4 (a) Maximum output power density and (b) filling factor as a function of voltage Ua for different NiO thicknesses.
由图4可见，当氧化镍材料的厚度为10 nm时，输出功率与填充因子的数值均有较大幅度增长，因此，试图考虑将空穴传输层去掉．无空穴传输层时的J-V曲线和输出功率密度变化如图5．可见，当不存在空穴传输层时，钙钛矿太阳能电池仍能工作．但空穴传输层的缺失使得电子空穴对不能及时有效分离，导致输出功率下降．因此，建议氧化镍的厚度范围为10～20 nm，本研究取10 nm．
3. 2 倒金字塔结构优化太阳能电池结构在各功能层之间设置倒金字塔结构可增加层间的接触面积，便于载流子迁移，提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率．以下研究倒金字塔塔尖的方向和深度对太阳能电池输出功率密度、光电转换效率及填充因子的影响．
3. 2. 1 塔尖方向将塔尖深度固定为50 nm．通过“钙空+50”表示塔尖方向为空穴传输层与钙钛矿层之间往空穴传输层方向陷入50 nm；“钙空-50”表示往钙钛矿层方向陷入50 nm；“钙电+50”表示钙钛矿层与电子传输层之间往钙钛矿层方向陷入50 nm；“钙电-50”表示往电子传输层方向陷入50 nm．图6为倒金字塔结构中塔尖方向对最大输出功率密度与填充因子的影响．可见，当塔尖方向为“钙电-50”时有助于提高太阳能电池的光电转换效率，对应结构如图7．在钙钛矿太阳能电池中，采用倒金字塔结构的电子传输层增加了钙钛矿层与电子传输层的接触面积．
图5 无空穴传输层时太阳能电池的J-V曲线和最大输出功率密度随Ua的变化Fig. 5 J-V curve and maximum output power density change of the solar cells without hole transport layer.
图6 不同塔尖方向下（a）最大输出功率密度和（b）填充因子随外加电压Ua的变化Fig. 6 (a) Maximum output power density and (b) filling factor of the solar cells as a function of Ua when the orientation of the pyramid head is 50 nm into the hole transport layer between the perovskite layer and hole transport layer (black line with square), 50 nm into the perovskite layer between the perovskite layer and hole transport layer (red line with circle), 50 nm into the perovskite layer between the perovskite layer and electron transport layer (blue line with triangle), and 50 nm into the electron transport layer between the perovskite layer and electron transport layer (purple line with triangle), respectively.
3. 2. 2 塔尖深度图8为倒金字塔塔尖深度分别为50、60、70及80 nm时对太阳能电池输出功率密度与填充因子的影响．可见，随着塔尖深度的增加，填充因子增大，这是由于塔尖深度增加时，钙钛矿层与电子传输层的接触面积增大，电子传输层对钙钛矿层分离出的电子能够更好地进行收集．
图7 塔尖方向为“钙电-50”时的钙钛矿太阳能电池结构Fig. 7 The structure of perovskite solar cells when the orientation of the pyramid head is 50 nm into the electron transport layer between the perovskite layer and electron transport layer.
图8 塔尖深度对（a）最大输出功率密度和（b）填充因子的影响Fig. 8 (a) Maximum output power density and (b) filling factor of the solar cells when the pyramid tip depth was 50 nm (black line with square), 60 nm (red line with circle), 70 nm (blue line with triangle) and 80 nm (purple line with triangle), respectively.
当太阳能电池电子传输层的厚度为80 nm、倒金字塔塔尖深度为80 nm时，输出功率密度增大到27. 36 mW/cm2，填充因子也增大到86. 19%，如图8．这表明电子从钙钛矿层迁移到电子传输层再到电极的距离越短，其能量损耗越小，钙钛矿太阳能电池接负载时的输出功率和填充因子最大．因此，当钙钛矿层、空穴传输层及电子传输层的厚度分别为425、10及80 nm时，采用钙钛矿层向电子传输层方向形成深度为80 nm的倒金字塔结构，可得太阳能电池的短路电流密度为26. 64 mA/cm2，最大输出功率密度为27. 36 mW/cm2，光电转换效率为27. 3%．对应J-V曲线和输出功率密度变化如图9．
图9 最优设置下太阳能电池的J-V曲线和最大输出功率密度Fig. 9 J-V curve and the maximum output power density of the solar cells when the thickness of perovskite layer，hole transport layer and electron transport layer are 425 nm，10 nm and 80 nm，respectively. The orientation of the pyramid head is 80 nm into the electron transport layer between the perovskite layer and electron transport layer.
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结 语
对钙钛矿太阳能电池的材料和结构进行理论研究，采用倒置异质结结构，以ZnO作为电子传输层材料，NiO作为空穴传输层材料，钙钛矿作为光吸收层材料，ITO作为导电电极，金属铝作为金属背电极，对钙钛矿太阳能电池模型进行仿真，确定钙钛矿层厚度为425 nm，空穴传输层厚度为10 nm，电子传输层厚度为80 nm．采用倒金字塔结构对太阳能电池进行结构优化，在倒金字塔结构的塔尖朝向电子传输层方向，且塔尖深度为80 nm时，钙钛矿太阳能电池的最大输出功率密度为27. 36 mW/cm2，对应光电转换效率达27. 3%，对应开路电压为1. 19 V，短路电流密度为26. 64 mA/cm2，填充因子为86. 19%．研究结果表明，倒金字塔结构的引入有助于提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率，为后续钙钛矿太阳能电池的结构设计提供思路．
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