生化传感技术是指对各种生物和化学物质进行检测的技术,其在生物医疗及生命安全领域具有重要应用^[1].近年来随着微纳米加工技术的发展,基于金属亚波长结构的表面等离激元(surface plasmonic polaritons, SPPs)传感器,因其具有实时监测反应动态、生物样品无标记、无背景干扰及灵敏度高等特点,成为国内外学者研究的热点^[2-11].这种SPPs共振传感器基于EBBESEN等^[12-13]报道的光学异常透射(extraordinary optical transmission, EOT)效应.由于光与SPPs相互作用,通过耦合增强产生EOT效应,因此, 特定波长处的透射率比经典小孔透射理论预言的数值高若干数量级.SPPs是由电磁波辐射激发,沿金属与介质界面传导,由电子相互耦合与振荡形成的相干振荡波^[14].SPPs光学结构及器件能够在纳米尺度上操纵和控制光子,因而在纳米光学、材料科学及传感器技术等领域广受关注^[15].2007年,GENET等^[16]综述了光在亚波长金属小孔的强透射特性,为金属孔阵列的可调谐光滤波器^[17]、近场光学^[18]、非线性光学^[19]以及生化传感器等领域的应用研究探索打开了大门. SPPs这种沿金属-介质表面传播的特殊电磁倏逝波,在电子振荡频率与入射光波频率一致时产生共振.这种共振状态下的电磁场能量被有效转变为金属表面自由电子的集体振荡,其显著特点表现为电场强度在垂直于金属表面的方向上呈指数衰减,具有突破传统的光学衍射极限、局域场增强效应和最小化尺寸、以及电场约束等性能,且只能发生在金属和介质的界面两侧^[20-21].近年来大量文献对各种周期性亚波长孔阵列结构,包括圆形、矩形、三角形及复合孔^[22-24]进行广泛深入地探讨.研究其纳米结构的EOT特性,验证等离子体滤波器、传感器和波导等^[25-27]的局域表面等离激元(localized surface plasmonic polaritons, LSPPs)和SPPs共振耦合作用.研究还发现电介质折射率的极小变化会对EOT透射峰的位移产生敏锐影响^[28].利用这一现象可以制作一种新型的折射率传感器.2012年NGUYEN^[29]报道了“十”型结构,灵敏度为996 nm/RIU.2017年SUN等^[30]报道一种光子晶体槽型纳米梁腔(photonic crystal slot nanobeam cavity, PCSNC)结构,其灵敏度为835 nm/RIU.尽管以上研究在结构设计和透射率上有较大改进,但在灵敏度方面还有较大提升空间.本研究提出一种新型亚波长金属圆环-矩形复合纳米孔阵列结构传感器,利用该结构的SPPs耦合作用可有效增强折射率传感特性.

图1(a)为金属圆环-矩形复合纳米孔阵列结构的三维示意图,基底采用二氧化硅作为电介质层,基底上面镀一层金膜,在金膜上周期性排列N个圆环和矩形组合的复合孔阵列结构,该阵列结构为金膜上圆环孔和矩形孔一体成型形成的纳米狭缝,并连通金膜结构和电介质层的上下表面,且圆环-矩形复合孔内和金属表面电介质为空气,空气的介电常数为1.图1(b)为金膜表面的单周期圆环-矩形复合孔阵列的平面示意图.其中, p为阵列周期; r为水平方向圆环内径; R为水平方向圆环外径; l为水平方向矩形长度; w为水平方向矩形宽度; d为复合纳米孔狭缝宽度; θ为圆环和矩形复合结构绕其质心旋转的旋转角度; n为圆环-矩形复合孔及金膜表面电介质的折射率; 入射光波长为500～5 000 nm.图1(c)为金属圆环、矩形及金属圆环-矩形复合结构下的光透射率与波长的关系.可见,矩形孔阵列的透射峰较差,透射率低; 圆环孔阵列结构的透射率较高,达到60%.若把圆环-矩形构成复合结构,研究发现该结构会获得一个较好的强透射峰,其透射峰所对应的波长比金属环和矩形结构分别所对应的透射峰要高,数值模拟得到一条峰值最高的透射曲线,如图1(c)实线所示.其原因是由于金属圆环-矩形复合纳米孔所构成的法布里-珀罗腔,其低阶共振模式被激发,电磁场在腔内不断谐振,从而产生多个不断衰减的共振峰.其中,当金属圆环阵列产生的 SPPs模式与法布里-珀罗腔模式的共振波长相等时,会导致强烈的相互耦合作用,从而有效增强光透射.本研究对不同金属环、矩形及其复合结构的折射率传感特性进行研究.

图1 圆环-矩形复合孔阵列结构
Fig.1 (Color online)Ring-rectangle composite hole array structure

采用时域有限差分法(finite-difference time-domain, FDTD)对该结构进行数值模拟.研究r、 θ及l等主要参数对透射强度的影响,以及d对传感器灵敏度的影响.通过优化参数发现,当p=400 nm、r=90 nm、R=120 nm、l=140 nm、w=30 nm、t=100 nm及θ=0°时,具有较好的EOT特性; 当p=400 nm、r=115 nm及R=120 nm,即d=w=5 nm、l=100 nm、t=100 nm及θ=0°条件下,该灵敏度达到(2 613±75)nm/RIU.

采用Lumerical公司商业软件FDTD Solutions对该圆环-矩形复合孔阵列结构进行数值模拟仿真.其中, x和y方向设置为周期边界条件,在z方向使用完美匹配层(perfectly matched layer, PML)边界条件, x、 y及z方向的网格精度设置为Δx=Δy=Δz=2 nm,以提高仿真精度.高斯光束的入射方向沿z轴正方向,电场强度E=E^&#177;₀e^<sup>[+i(k_xx±k_zz-ωt)], 金的介电常数ε(ω)采用Drude模型数据,

ε(ω)=ε_∞-(ω²_p)/(ω²+iγω)(1)

其中,ω为角频率; 等离子体频率ω_p=1.2×10¹⁶ Hz; 阻尼常数γ=1.2×10¹⁴ Hz.光透过圆环-矩形复合孔阵列的透射率定义为透射光强度与入射光强度的比值,即

T=(P_out)/(P_in)=|(E_trans)/(E_in)|²(2)

其中, T为透射率; P_out为透射光强度; P_in为入射光强度.光透过圆环-矩形复合孔阵列的灵敏度S定义为透射峰所在波长的变化量与介质折射率变化量的比值,即

S=(dλ)/(dn)(3)

其中, dλ为透射峰所在波长的变化量; dn为介质折射率的变化量.

本研究设计了一种新型金属圆环-矩形复合结构SPPs折射率传感器.采用FDTD方法对该结构进行数值模拟,探讨结构参数r、 θ及l等对光透射率,以及d对灵敏度的影响.主要结论如下:① 该金属圆环-矩形复合纳米孔阵列结构具有强透射特性,在p= 400 nm、r=90 nm、R=120 nm、l=140 nm、w=30 nm、t=100 nm及θ=0°时,最佳光透射率可达84.4%; ② 该结构在p=400 nm、t=100 nm、R=120 nm,r=115 nm、d=w=5 nm、l=100 nm及θ=0°的条件下,显现出高灵敏度,其值高达(2 613±75)nm/RIU.该研究可为设计和实现下一代高灵敏度纳米等离子体生化传感器提供重要理论依据.