作者简介:廖 华(1972-), 男(汉族), 四川省富顺县人, 深圳大学工程师、博士. E-mail: liaoh@szu.edu.cn
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1)深圳大学光电子器件与系统教育部重点实验室,光电子学研究所,深圳518060; 2)中国工程物理研究院激光聚变研究中心,四川 绵阳 621900
Liao Hua1, Hu Xin2, Yang Qinlao1, Wang Guangchao1, Wang Yuncheng1, and Kuo Xiaomei11)Key Laboratory of Optoelectronic Devices and Systems of Ministry of Education, Institute of Optoelectronics, Shenzhen University, Shenzhen 518060, P.R.China2)Research Center of Laser Fusion, China Academy of Engineering Physical, Mianyang 621900, Sichuan Province, P.R.China
digital imaging; doping concentration; etching substrate; growing crystal columns; spatial resolution; X-ray converting screen
DOI: 10.3724/SP.J.1249.2014.02174
通过对X射线转换屏制备过程中,Tl+掺杂浓度、基底刻蚀、晶柱生长过程和防潮解等方面的大量实验研究,得到最佳掺杂浓度(摩尔比为0.055%)及合适的基底刻蚀深度(5 μm)与工艺,实现对晶柱生长过程中表面形貌、温度、压力和转速的控制,研制出有效直径为100 mm、空间分辨率约为12 lp/mm(厚度为300 μm)的CsI(Tl)X射线转换屏.
Aimed to obtain a CsI(Tl)X-ray converting screen with high spatial resolution, a lot of experiments have been carried out including Tl+ doping concentrations, etching substrates, and growing crystal columns. It is found that the mole ratio of 0.055% and 5 μm is the best doping concentration and etching depth respectively. Also well controlled are the influence factors for the crystal column growing, such as surface features, temperatures, pressures, and speeds of rotation. The experimental evaluation has shown that a CsI(Tl)X-ray converting screen with spatial resolution of 12 lp/mm(the thickness of 300 μm)and active diameter of 100 mm is developed successfully.
在间接型辐射数字成像系统中,转换屏将X射线透射图像转换为CCD相机可以记录的可见光图像,其性能直接影响数字成像系统的空间分辨率和灵敏度,主要有以下3种类型[1-7]:CsI(Na)或CsI(Tl)单晶屏、在各种无机发光材料上复合多晶发光材料的闪烁屏及发光玻璃屏. 其中,CsI(Tl)单晶屏能够获得较高的空间分辨率,其特点表现为:① 光产额较高,约300光子/X光子; ② 发射光谱的峰值波长为540 nm,与CCD的峰值响应波长一致,有利于与CCD相机匹配; ③ 单晶屏真空沉积而成,结构紧密均匀,填空系数可达90%以上; ④ 针状晶柱结构,类似于光学纤维面板,在单个晶柱中光子不会横向扩散. 因此,学界认为CsI(Tl)单晶屏最具研究和应用价值. 目前,美国普林斯顿公司的CsI(Tl)X射线转换屏空间分辨率能够做到20 lp/mm.国内尚未见相关报道.
本文在前期理论研究[8-9]基础上,对CsI(Tl)X射线转换屏进行实验研究.在大面积光学纤维面板上生长CsI(Tl)晶体. 通过研究掺杂浓度、基底刻蚀、晶柱生长和防潮解等环节,成功研制有效直径达100 mm、空间分辨率为12 lp/mm的转换屏(厚度300 μm).
CsI(Tl)的发光中心是Tl+,在X射线激发下,Tl+在晶体中的含量及其分布对晶体的光学性能影响很大.适当增加Tl+浓度有利于晶体光输出的提高,但由于激活剂的猝灭效应,Tl+浓度超过某一临界值时,晶体的光输出会逐渐减小.研究发现,Tl+ 掺杂摩尔比约在0.04%~0.07%时,晶体发光强度达到最高值[10].
本研究实验方案为:便携式X射线源距样品约10 cm,垂直照射样品; 光谱分析仪距离样品15~20 cm,与样品成30°夹角; X射线源的工作电压为45 kV,电流为5 mA.
实验结果表明:不同Tl+掺杂浓度下样品的发光强度有差异,最大处有20%左右的起伏.当质量分数为7×10-4(摩尔比为0.055%)时,发光强度达到最大.需要说明的是,实验中CsI(Tl)样品是粉状结构,而最终制备成的转换屏是晶柱结构,这两种结构下的Tl+的掺杂情况应有所差异,发光强度也应有所不同,且它们之间应该存在某些联系.
实验结果表明,光滑的基底表面上生长的晶柱粗细不均匀,并且具有较厚的紊乱层.图1为未经腐蚀基底上晶柱的生长情况. 可见,晶柱的直径不均匀且粗细差异较大.因此,必须对光学纤维面板进行刻蚀.
光纤芯料和皮料的材质不同,经选择性刻蚀,可形成特殊的凹雕微孔结构,其作用在于:① 有利于光传输.晶柱由腐蚀掉的光纤芯部长出,可以直接与光纤耦合,从而提高了耦合效率,有效抑制可见光的横向扩散,保证光能利用率与空间分辨率; ② 有利于晶柱的生长. 这种凹雕微孔结构对晶体的生长有导向作用,特别是对于晶柱形成初期的形貌影响很大; ③ 可以提高柱状晶体与基底的结合力,尤其在转换屏较厚的情况下, 可避免柱状晶体的脱落.
刻蚀溶液采用HCL+HNO3.当温度恒定时,刻蚀深度由时间控制.刻蚀期间应注意:① 保持温度稳定,控制在15 ℃左右,以避免光纤面板的皮料发毛; ② 刻蚀表面向上,利于排出刻蚀过程中产生的气体,避免由此造成的刻蚀缺陷; ③ 刻蚀过程中应进行电动或人工搅拌,搅拌可带动溶液中刻蚀物的运动,避免刻蚀物停留在刻蚀表面形成缺陷,并保持溶液均匀性.
光纤面板刻蚀前后的微观结构对比如图2. 实验表明,刻蚀深度在5 μm左右时,转换屏的空间分辨率最佳,晶体与面板的结合也很牢靠.刻蚀太深会在晶柱和基底间形成气体间隙,影响可见光的传输,增加可见光的横向扩散,造成耦合效率和分辨率下降.
不同刻蚀深度下晶体的生长情况如图3.由图3(a)可见,晶体端面形成 “凹槽”结构,易于在晶柱和基底间形成气体间隙.图3(b)是理想刻蚀情况下的晶体生长情况,晶体的端面上形成了“上凸” 结构,证明晶体与基底实现很好的结合,避免了可见光的横向扩散.
晶柱的生长质量受多种因素影响,包括基底的表面形貌、温度、气压与转速等,其稳定性直接决定了晶柱的生长质量.温度和气压的波动会导致晶柱的断裂和错位.气压大小决定了晶柱间隙的大小.图4为晶体生长过程由于气压变化所造成的晶柱断裂.
图5为真空条件下生长的晶体端面.可见,在不充惰性气体的条件下,晶体黏合在一起,难以形成规则的晶柱结构.
基于以上实验及结论,本课题组制备出性能良好的CsI(Tl)晶体,如图6. 晶体中心厚度为225 μm,边缘厚度为220 μm,紊乱层厚度小于15 μm.由图6可见,晶柱的大小均匀,无断裂与错位等现象; 单根晶柱的直径在5 μm左右,实现了在尺寸上与芯径6 μm左右光纤面板的良好配合; 端面大量分布着与光纤面板“凹槽”配合的“上凸”状晶柱.
研制的转换屏有效直径为100 mm,厚度为300 μm. 图7(a)的金属部分是为防止CsI(Tl)潮解而特殊设计的密封结构,其不仅与外部空气隔绝,内部也放置硅胶干燥剂,有效防止转换屏的潮解,长期保持其空间分辨率和发光亮度. 图7(b)为其发光照片.
空间分辨率是X射线转换屏的主要技术指标.测试空间分辨率使用与掺杂浓度实验中一样的便携式X射线源,其最高能量为45 keV的馒头波X射线.转换屏置于距射线源约2 m处.最大分辨率为20 lp/mm的金分划板近贴在转换屏上,通过一块稍小的面板耦合到光锥CCD的光锥平面上.当曝光时间为60 s时,所得测试结果如图8.
实验所用CCD为Princton公司的PISCX1300,其像素尺寸为20 μm,光锥放大倍率为2:1.因此,光锥的输入端像素尺寸为40 μm,即极限分辨率为12.5 lp/mm,无法测量到更高的空间分辨率.由图8可见,对应12 lp/mm的一组分辨率图案很容易分辨.这就是说,由于受到测试条件的限制,研制的X射线转换屏的空间分辨率只能测到12 lp/mm,其真实分辨率肯定高于12 lp/mm.
X射线转换屏的空间分辨率与转换屏厚度、发光亮度和X射线能量有关,转换屏越薄,空间分辨率越高,但亮度就越低; X射线能量越高,一定亮度下需要的厚度越大,相应的空间分辨率越低.测量实验所使用的最高能量为45 keV的馒头波X射线,属于较硬的X射线.对于应用中更多遇到的软X射线,在一定亮度的要求下,X射线转换屏可做到更薄.对于最常遇到的5 keV情况,X射线转换屏只需要做到30 μm左右,空间分辨率完全可达到20 lp/mm.
通过对X射线转换屏制备程中,Tl+掺杂浓度、基底刻蚀、晶柱生长过程和防潮解等方面的大量实验研究,摸索出制备所需的最佳掺杂浓度,并找到合适的基底刻蚀深度和工艺,实现了对表面形貌、温度、压力和转速等晶柱生长过程的控制,研制出有效直径为100 mm、空间分辨率为12 lp/mm(厚度300 μm)的CsI(Tl)X射线转换屏.下一步研究拟着手:① CsI(Tl)的掺杂问题,若采用预融工艺能使Tl+真正掺入到CsI晶格中,相信会提高转换屏的发光亮度; ② CCD的分辨率也是限制系统极限分辨率的一个因素,可考虑采用更高分辨率的CCD配合X射线转换屏,有望进一步提高系统分辨率.
深圳大学学报理工版
JOURNAL OF SHENZHEN UNIVERSITY SCIENCE AND ENGINEERING
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